Dieser am Nordrand der Klassischen Quadratmeile der Geologie gelegene Höhenzug ist mindestens so bemerkenswert wie der Salzgittersche Höhenzug. Der salztektonisch gebildete Schmalsattel des Harly verläuft parallel zum Harz. Im Westteil ist durch den Aufstieg des Salzes und die damit verbundene Heraushebung eine Abfolge vom Unteren Buntsandstein bis zum Oberen Muschelkalk aufgeschlossen.
Noch bis in die 1930er Jahre wurde im Harly Rogenstein als Werkstein abgebaut. Erkennbar ist dieser besondere Sandstein an seiner eigenartigen Struktur: kleine Kügelchen erinnern an Fischlaich (Rogen). Die abwechslungsreiche Pflanzen- und Tierwelt ist ein Abbild der geologischen Vielfalt auf engstem Raum. Konsequenterweise ist der Harly als Landschaftsschutzgebiet ausgewiesen.
